单光子源原理及实验测量分析-上海星秒光电科技有限公司

单光子源原理及实验测量分析

单光子产生原理^[1]:

考虑理想的二能级系统（例如quantum dots量子点等），如图一，电子是费米子，根据泡利不相容原理，电子占据激发态而尚未产生自发辐射时，无法激发下一个电子到同一激发态^[1]^[2]。

也就是说无论外界怎么激发（连续激光或脉冲激光或是电致激发），该系统只能在自发辐射寿命期间（约ps到ns时间尺度）发射出一个光子，即不可能在某一时刻同时发射两个及以上数量的光子^[3]，即单光子源（术语：antibunching，反聚束），通俗的讲就是光子是一个接着一个发射，它们每次发射时间间隔和自发辐射寿命有关。

此外，”时刻“这个概念在实际操作过程中很值得玩味，毕竟人造的测试系统时间都是离散的，自然界时间是连续的，测试相当于一个采样过程。

图一：理想的二能级系统

量子点的激子态X发射单光子，X是激子态，XX双激子态，X+带有额外空穴的激子，通常需要一种频谱过滤机制从外部或通过微腔共振仅挑出一条发射线，高分辨光谱图一般都是低温环境配上有高刻线光栅光谱仪测出来的

当然很难保证一个系统里面只有一个发光中心（emitter)^[4]，此时为聚束(bunching)，即某一时刻光源发出大量的光子，例如LED灯，热发光等这是自然界非常普遍的发光行为。史砚华教授提到的混沌热光的反聚束^[5]暂不讨论。

实验目的很简单:统计待测光源在某一时刻倾向于只发射一个光子还是一堆光子。

excited state：激发态；ground state：基态；spontaneous emission：自发辐射；excitation：外界激励源；
$τ_{sp}^{-1}$ ：自发辐射寿命,单位秒 $s$ ；
ps/ns皮秒，纳秒 $\Leftrightarrow$ picosecond= $10^{-12}s$ ，nanosecond= $10^{-9}s$

测试实验装置：Hanbury Brown and Twiss experient^[6]^[7]

图二：HBT测试装置，别看示意图简单，光纤分束收集还好，如果空间光收集，因为有硅雪崩探测器自身无法避免的afterpulse效应，导致二阶函数有杂散信号且信号强度正比于收集信号光，会导致灾难性影响，二阶函数根本测不出来，但是反过来可以用串扰信号判断延迟选择范围，大自然的对立统一展现的淋漓尽致

该装置包括三个部分:

50/50分束器，beam splitter，如图二：可以把一束的光强几乎等分成透射和反射两个部分^[8]。顺带说一下APD的后脉冲afterpulse（也叫breakdown fluorescence）
两个探测器，APD^[9](Avalanche Photodetector)，在盖格模式下（电源正负极千万不能接反），通过吸收一个光子产生一个电子空穴对来触发强雪崩，每探测到一个光子都能使APD发出一个上升沿信号，该信号被TCSPC接收以及记录。 为什么需要两个APD？答：因为每个APD都有固定的死时间（dead time）^[10]，探测完一个光子后需要20ns左右时间来排空电容电荷，以继续探测下一个光子，但是单光子的核心统计数据只发生在几个ns期间，如果只使用一个APD则会遗漏大量统计数据，如图三灰色圆圈代表在死时间内无法被探测到的光子，导致我们无法判定某光源是否为单光子源；但是如果用两个APD，通过50/50分束器-spliter，由于单个光子不可分割性，一定会进入其中一个APD，那么探测到间隔为ps时间尺度的两个光子事件可能性就有了，此时测试精度取决于APD固有的死时间还有correlator（时间相关仪）的死时间和时间分辨率。另外,好一点的APD死时间大概20ns，接近四万人民币，死时间越小暗计数率越低仪器越贵，探测精度越高。当然如果有一天技术可以研发出dead time死时间在ps皮秒量级的APD，那完全可以只用一个就足够判定单光子源。

图三：D1/D2代表TCSPC的两个独立通道，灰色矩形为的测试系统死时间（包括APD and/or Correlator的死时间），绿色圆圈代表被探测到的光子信号，灰色的圆圈代表被遗漏的光子，使用两个APD即可以采集到时间间隔小于系统死时间的光子事件

TCSPC，时间相关仪(Time-Correlated Single Photon Counting)。如图四，此为典型双通道的TCSPC，通道 1,通道 2独立接收两个APD 1/APD 2传来的上升沿信号，以记录光子到达APD的绝对时间（也叫记录光子事件）。TCSPC每个通道内也有接收上升沿信号的死时间，我们用的上海星秒科技的TCSPC死时间小于10ns^[11]；

另外TCSPC还有时间分辨率，理想情况下采集时间是连续的，现实情况是仪器的采集时间都是离散的^[12]（可以看作数学上实数和有理数的区别），即存在一个最小采集时间间隔 $Δt_{TCSPC}$ ，称之为时间分辨率。时间分辨率越高意味着测试系统越能分辨光子到达APD的先后顺序或者同时性，这对判定发光源同一时刻是否有两个光子发射有极其重要的影响！目前使用的是 $Δt_{TCSPC}=64ps$ ，市场上^[13]也有 $Δt_{TCSPC}=1ps$ 左右的分辨率，很贵。

图四：双通道TCSPC，两个通道独立记录光子到达两个APD的绝对时间，也叫TTTR mode（Time-Tagged Time-Resolved），各种计算二阶相关函数的算法都可以建立它之上

单光子源判定公式( correlation function；符合计数 $K$ /coincidence counts)^[14]^[15]：

$g^{2}(τ)=\frac{<I_{1}(t)\cdot I_{2}(t+τ)>}{<I_{1}(t)><I_{2}(t+τ)>}$
$=\frac{\lim_{T \rightarrow \infty}{\frac{1}{T}\int_{0}^{T}}I_{1}(t)\cdot I_{2}(t+τ)dt}{\lim_{T \rightarrow \infty}{\frac{1}{T}\int_{0}^{T}}I_{1}(t)dt\cdot\lim_{T \rightarrow \infty}{\frac{1}{T}\int_{0}^{T}} I_{2}(t+τ)dt}$

$τ$ 是延迟时间变量( time-lag variables），理想情况下是连续变量，但在实际测试中是离散变量，因为仪器记录的光子到达时间是离散的，这和时间相关仪时间分辨率 $Δt_{TCSPC}$ 有关。
$<I(t)>$ 指光强的数学期望值， $<I(t)>=<\sum_{i}^{}{E_{i}^{*}}(t)\sum_{j}^{}{E_{j}^{}}(t)>$ ,其中需要考虑子场所有可能的复振幅的值^[5](Maxwell经典光学角度）。
需要指出 $<I_{1}(t)>=<I_{1}(t+τ)>$ ， $<I_{2}(t)>=<I_{2}(t+τ)>$ 具体推导暂不讨论；

实验核心操作：将APD的光子计数转化为 $g^{2}(τ)$

因为 $I_{1}(t) \propto n_{1}(t),I_{2}(t) \propto n_{2}(t)$ ;

$n_{1}(t)，n_{2}(t)$ 代表APD1/APD2测到的 $t$ 时刻光子数 $\Longrightarrow$

$g^{2}(τ)=\frac{<n_{1}(t)\cdot n_{2}(t+τ)>}{<n_{1}(t)><n_{2}(t)>}$
分子是关键也叫符合计数 $K$ ，分母是用来归一化；

图五：时间相关仪(TCSPC)给两个APD接收到的光子事件独立地打上时间标签

时间相关仪(TCSPC)时间分辨率 $Δt_{TCSPC}=64 ps$ ，测试总时间记为 $T$
通道1 (channel 1)接收总光子数为 $N_{1}$ ，通道2（channel 2)接收总光子数为 $N_{2}$
如图五，记 $j_{m}$ 为第 $m$ 个光子到达 APD 1 的绝对时间， $p_{n}$ 为第 $n$ 个光子到达APD 2 的绝对时间； $m\in \left( 0,N_{1} \right] \cap Z^{+}$ ; $n\in \left(0,N_{2} \right] \cap Z^{+}$
$τ$ 指到达两个APD任意光子对 $\forall(j_{m},p_{n})$ 绝对时间的差值，单位是时间

$τ=j_{m}-p_{n}=X\cdotΔt_{TCSPC}$ $(X\in Z=...-2,-1,0,1,2...)$ ,最笨的算法要计算 $N_{1}\times N_{2}$ 个 $τ$ 值，其中很多都是相同的 $τ$ 值，把相同的 $τ$ 值个数对应的排列起来都会得到相关函数-correlation function的分子，即符合计数 $K$ 。

定义符合计数 $K$ ：例如 $K_{τ=0}=\{(j_{m},p_{n})\mid(τ=j_{m}-p_{n}=0\cdotΔt_{TCSPC}=0) \}$ ， $K_{τ=0}$ 指符合 $τ=0$ 所有光子对 $(j_{m},p_{n})$ 集合的元素个数，通俗讲就是任意光子对时间差值等于0的个数（中括号是集合的意思，公式看不懂翻一下高中数学的集合和集合元素的个数）。

本质就是把 $T$ 时间内采集的 $N_{1}\times N_{2}$ 个离散 $τ$ 绘制成关于时间的直方图-histogram，纵坐标就是符合计数，如图六（定义 $x$ 轴最小变化量： $Δx_{min}=Δt_{TCSPC}=64ps$ ）

图六形象点说就是把 $N_{1}\times N_{2}$ 个小球放入 $\frac{T}{Δt_{TCSPC}}$ 个盒子中，然后观察小球分布情况，一个盒子放了很多小球或者盒子没有球都是可能的，经过大量的采集、计算之后，单光子源的背后物理规律即被挖掘出来,统计学的中心思想是通过观察小样本即可得到整个群体的信息。

图六: 模拟的CW Laser激发单光子源的符合计数，暂且没有归一化，τ=0时的非零符合计数和很多因素有关：TCSPC的时间分辨率（见appendix）、背景荧光，双激子发射，单光子计数器暗计数率等

CW Laser激发单个量子点符合计数测试，自由空间光路收集相比于光纤收集复杂，但是光路收集效率和自由度更高；测试核心技巧是：利用共聚焦pinhole提高信噪比以及光路decoupling设计来尽可能减少硅雪崩探测器（APD）afterpluse效应

既然光子有先后到达（差值即有正有负），所以数据看起来关于 $τ=0$ 对称，例如

$τ_{1,1}=j_{1}-p_{1}<0,τ_{1,2}=j_{1}-p_{2}>0$

理想情况下为什么 $g^{2}(τ=0)=0$ ？？

既然是单光子源，光子在自发辐射寿命内只发射一个光子，整体表现为光子是一个接着一个发射，那么符合计数 $K_{τ=0}=\{(j_{m},p_{n})\mid(τ=j_{m}-p_{n}=0) \}=\emptyset$ ，空集元素个数为0 $\Leftrightarrow$ 两个APD不可能同时探测到光子，可参考图五、六。

如图六， $τ\in[0,10]$ 时纵坐标符合计数 $K$ 为什么呈指数上升趋势？有什么物理意义？

这和自发辐射寿命 $τ_{sp}^{-1}$ 有关， $τ_{sp}^{-1}$ 是电子占据激发态的平均时间，统计角度说它方差 $variance$ 不为0，即每次电子占据激发态的时间不同，导致光子们一个接着一个发射的间隔时间不尽相同 $\Leftrightarrow$ APD 1 探测到一个光子，那么APD 2探测到单光子源下一个光子的可能性在自发辐射寿命期间（例如 $τ\in[0,10]$ ）是逐渐增大的；当 $τ\geq10$ 即超出自发辐射寿命时，那么APD 2是肯定能探测到一个光子的，这恰恰是单光子源的发射原理，说明光子是一个接着一个发射的。

测试装置中两个APD到分束器的距离 $d_{1},d_{2}$ 有学问的，距离不同会导致 $g^{2}(τ)$ 的极小值发生位移。实际光路搭建中我们不能保证 $d_{1}=d_{2}$ ，所以要通过TCSPC内部的信号延迟来调整，可否认为是二阶相关函数的空间相干性？？
单光子源的偏振态如何？涉及到selection rule以及光子全同性，需要设计双光子干涉光路配上皮秒级别脉冲激光器

TCSPC时间分辨率 $Δt$ 的意义及重要性：到底两个光子是不是”同一时刻“到达？不同时间分辨率的TCSPC给出的答案不一样！

如果时间分辨率2 ps，两个光子会被系统判定是同一时刻到达；如果时间分辨率为1 ps，则两个光子会被判定是不同时刻到达；可见TCSPC时间分辨率越高，测试结果越逼近于真实情况

参考资料

^^a^bSenellart P, Solomon G, White A. High-performance semiconductor quantum-dot single-photon sources[J]. Nature nanotechnology, 2017, 12(11): 1026. https://www.nature.com/articles/nnano.2017.218.pdf
^半導體量子光學-張文豪徐子民 http://www.doc88.com/p-9911678777472.html
^Wang H, He Y M, Chung T H, et al. Towards optimal single-photon sources from polarized microcavities[J]. Nature Photonics, 2019: 1-6.
^Non-Poissonian photon statistics from macroscopic photon cutting materials-de Jong, Mathijs Meijerink, Andries Rabouw, Freddy T. https://www.nature.com/articles/ncomms15537
^^a^b史砚华. 量子光学导论：单光子和双光子物理[M]. 高等教育出版社, 2016.
^The Quantum Theory of Optical Coherence-Glauber, Roy J.-Physical Review-1963 https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRev.130.2529
^Hanbury Brown, R. and Twiss, R.Q., "A Test of a New Type of Stellar Interferometer on Sirius". Nature 178, 1046– 1048 (1956).
^平板分束器 https://www.thorlabschina.cn/newgrouppage9.cfm?objectgroup_id=5111&pn=BSW26#11507
^SPCM-AQRH https://www.excelitas.com/product/spcm-aqrh
^Koberling F, Kraemer B, Buschmann V, et al. Recent advances in photon coincidence measurements for photon antibunching and full correlation analysis[C]//Single Molecule Spectroscopy and Imaging II. International Society for Optics and Photonics, 2009, 7185: 71850Q.- F. Koberling B. Kraemer V. Buschmann S. Ruettinger P. Kapusta M. Patting M. Wahl R. Erdmann
^http://www.siminics.com/Goods/Detail?id=1
^Laurence T A, Fore S, Huser T. Fast, flexible algorithm for calculating photon correlations[J]. Optics letters, 2006, 31(6): 829-831.
^Boitier, Fabien, et al. "Measuring photon bunching at ultrashort timescale by two-photon absorption in semiconductors." Nature Physics 5.4 (2009): 267.
^Walls D F, Milburn G J. Quantum optics[M]. Springer Science & Business Media, 2007.
^^a^bLaurence T A, Fore S, Huser T. Fast, flexible algorithm for calculating photon correlations[J]. Optics letters, 2006, 31(6): 829-831.

来源：知乎（走钢索的姜）